近日,中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究室研究員黃延強團隊、能源研究技術平台穆斯堡爾譜研究組研究員王軍虎團隊與新加坡南洋理工大學教授劉彬、清華大學教授李隽合作,從實驗和理論上揭示了Fe單原子材料催化中心電子态和配位結構在電催化氧還原反應(ORR)中的動态循環。
作為連結多相催化與均相催化的“橋梁”,單原子催化劑為從原子層面闡明催化劑的構-效關系、揭示催化反應機理提供了契機。然而,單原子催化劑在實際反應條件下活性位點的精準探測仍具有挑戰性。因此,單原子催化中心微環境(配位環境和電子結構)的精細調控和高分辨原位表征裝置的開發具有重要意義。
該研究利用配體交換的合成策略,構築了一系列具有特定電子結構和配位環境的模型單原子Fe催化劑;開發出可用于單原子催化體系表征的原位57Fe穆斯堡爾譜技術,實現了在電催化ORR反應條件下對不同單原子Fe物種電子結構和配位環境的定量探測;結合原位X射線吸收光譜、原位拉曼光譜、同步輻射核共振振動能譜和DFT理論計算等手段,揭示了Fe單原子材料在電催化ORR反應中催化位點電子态和配位結構的動态循環。該研究為揭開催化電子循環的黑匣子和高效單原子催化劑的開發提供了新的思路和契機。
相關研究成果發表在Cell旗下的Chem上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院戰略性先導科技專項(B類)“能源化學轉化的本質與調控”等項目的支持。
大連化物所利用原位穆斯堡爾譜揭示Fe單原子活性中心的配位結構變化
來源: 大連化學物理研究所
,更多精彩资讯请关注tft每日頭條,我们将持续为您更新最新资讯!