中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心馬秀良團隊在氧化物鐵電材料中發現半子(Meron，也有音譯為麥紉)拓撲疇以及周期性半子晶格。這一發現是繼通量全閉合(Science2015)之後，該研究團隊在有關鐵電材料拓撲疇結構方面的又一項重要突破，為與鐵磁材料類比的結構特性再添新的實質性内容，也為探索基于鐵電材料的高密度信息存儲器件提供了新思路。6月1日，Nature Materials 以Polar meron lattice in strained oxide ferroelectrics 為題在線發表了該研究成果。該項工作由馬秀良、朱銀蓮、王宇佳、馮燕朋、唐雲龍等人共同設計和完成。

拓撲疇結構具有拓撲保護性，可使數據得以長時間保存，在非易失性信息存儲方面具有重要應用價值。然而，鐵電材料中的拓撲疇一般都包含本體對稱性不允許的連續極化旋轉。如何突破鐵電極化與晶格應變的相互制約，實現極化反轉與晶格應變的有效調控，獲得有望用于超高密度信息存儲的結構單元，是當今鐵電材料領域面臨的一個基礎性科學難題。

該研究團隊經過長期的學術積累，近年來在解決上述基礎科學難題方面相繼取得突破。他們曾實施應變調控在钪酸鹽襯底上構築出一系列超薄的鐵電PbTiO₃/SrTiO₃多層膜，利用具有原子尺度分辨能力的像差校正電子顯微術，不僅發現通量全閉合疇結構及其新奇的原子構型圖譜，而且觀察到由順時針和逆時針閉合結構交替排列所構成的大尺度周期性陣列(Science 2015)。在此基礎上，美國加州大學伯克利分校的科學家利用同樣的電子顯微學方法，在相同成分、不同應變條件下的PbTiO₃/SrTiO₃超晶格體系中發現了鐵電渦旋疇陣列(Nature2016)；團隊成員唐雲龍在2017-2019年訪問美國伯克利國家實驗室期間與合作者一道在PbTiO₃/SrTiO₃超晶格中發現了電極化斯格明子晶格(Nature2019)。

半子是拓撲荷為±1/2的非平面型拓撲疇結構。鐵電材料中周期性半子晶格的發現是該研究團隊在前期應變調控方法的基礎上，通過像差校正電子顯微成像并結合相場模拟，使得半子結構所特有的面外極化與面内極化一同在實空間呈現出來。他們在外延生長在SmScO₃襯底上的超薄PbTiO₃薄膜（5nm）中不僅發現面内彙聚型和面内發散型半子，而且發現反半子結構，以及半子與反半子組合後發生湮滅所形成的拓撲荷為零的疇結構。通過對像差校正顯微圖像中離子位移的定量分析，發現半子和反半子按照一定的規律形成晶格(會聚型半子形成8nm×8nm的二維周期性正方晶格)。相場模拟表明形成半子晶格有利于降低體系的彈性能，從而使得包含半子晶格的模型比随機分布的半子模型能量更低。

該項工作進一步完善了通過失配應變調控鐵電材料拓撲疇結構的重要性和有效性，揭示了極化體系中的電偶極子在一定條件下具有類似特殊凝聚結構的準粒子行為，對探索基于鐵電材料的高密度非易失性信息存儲器件具有重要意義。同時，新型鐵電拓撲疇得以在實空間以直觀的形式呈現，這表明具有亞埃尺度分辨能力的像差校正電子顯微術以及在此基礎上的定量分析是科學家認識物質結構和自然規律的有力手段。

圖1：外延生長在SmScO₃襯底上的PbTiO₃超薄膜中會聚型半子的面内應變和晶格旋轉信息(a, b, c)；會聚型和發散型半子交替排列所形成的周期性半子晶格示意圖(d)。

圖2：半子晶格的原子尺度信息。(a)三維展示圖；(b)截面樣的離子位移圖；(c)平面樣的離子位移圖；(d)平面離子位移圖中一個半子的放大圖。

圖3：半子晶格的相場模拟結果。(a)三維展示圖；(b, c)彙聚型和發散型半子的截面極化矢量圖；(d)半子和反半子的平面極化矢量圖；(e, f)圖d中兩個半子的三維極化矢量圖。

圖4：随機半子模型的相場模拟結果。(a)水平截面圖；(b-e)圖a中四個區域的極化矢量和拓撲密度分布圖；(f-i)這四個拓撲疇結構的三維極化矢量圖。

來源：中國科學院金屬研究所

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