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«●—【前言】—●○»

在室溫下，多普勒展寬通常是原子譜觀測到的線寬度的主要貢獻。

我們現在來描述三個例子說明無多普勒技術的原理：交叉光束法、飽和吸收光譜學和雙光子光譜學。

為了使用這些高分辨率的技術來精确測量原子躍遷頻率，必須準确地确定激光頻率，因此，校準是激光光譜學實驗的關鍵部分。

«●—【光譜線的多普勒展寬】—●○»

實驗室參考系中輻射的角頻率ω與參考系中看到的角頻率的關系，如下圖所示：

其中輻射的波量為k = ω/c = 2π/λ。它是沿k的速度的分量導緻了多普勒效應，這裡假設它是k·v = kv。

而多普勒效應的産生是由于波源和觀察者之間有相對運動，使觀察者感到頻率變化的現象稱為多普勒效應。例如，當汽車向你駛來時，你感覺音調變高，當汽車遠離你時，你感覺音調變低。

而多普勒效應對觀測到輻射頻率的影響，在實驗室參考坐标系中角頻率為ω的輻射具有以速度v運動的參考坐标系中所指示的頻率，例如原子的其餘坐标系，隻有沿波矢量k的速度分量對一階多普勒頻移有貢獻。

現在我們考慮了對氣體吸收的多普勒效應，其中每個原子在其靜止框架中吸收頻率為ω0的輻射，即當ω= ω0。

因此，當δ = ω−ω0 = kv或等價時，以速度v移動的原子吸收輻射為：

在氣體中，速度在v到v dv範圍内的原子的比例為：

這裡u=√2kBT/M是質量為M的原子在溫度T下最可能的速度，将v與頻率聯系起來，我們發現吸收具有高斯線形函數：

最大值出現在ω = ω0時，而該函數在ω−ω0 = δ1/2時降至其最大值的一半，其中：

多普勒加寬線的全寬為半最大值（FWHM），為∆ωD=2δ1/2：

動力學理論給出了氣體中最可能的速度為：

具有麥克斯韋速度分布的氣體和膨脹原子束中的特征速度；u=√2kBT/M，其中T是溫度，M是質量。

額外的因素v的分布光束，與氣體相比，來自原子流出的方式通過一個小孔的原子速度v事件在表面面積的N(v)vA/4，N（ ）原子的密度速度範圍v到v 快的原子更有可能通過洞。

對v的積分得到了衆所周知的動力學理論結果，即到達表面的通量為NvA/4，其中N是總數密度，平均速度v在最可能速度和均方根速度之間有一個值。

在公式中，原子質量M必須用原子質量單位表示，例如M = 1 a.m.u.對于原子氫，下面給出了氫氣和铯蒸氣的u的數值，兩者的T=溫度均為300 K。

所給出的分數寬度∆ωD/ω0的值表明，重元素的多普勒寬度比氫元素小一個數量級，在600 nm的波長下，也給出了頻率∆fD的多普勒頻移。(這個波長與實際的躍遷并不一緻。）

其他元素中光學躍遷的多普勒寬度通常位于H和Cs值之間，記住正确的數量級的一個有用的方法如下。

空氣中的聲速為330ms−1（在0◦C時），略低于空氣分子的速度，聲速除以光速等于10−6，乘以2倍将半寬轉換為FWHM為∆ωD/ω0 2×10−6，這給出了中重元素的分數多普勒頻移的合理估計。

這些計算表明，多普勒展寬限制了光譜學在∼106的分辨率，即使是重元素。

多普勒對氣體吸收的效應是非均勻展寬機制的一個例子；每個原子以不同的方式與輻射相互作用，因為頻率失諧，從而吸收和發射，取決于單個原子的速度。

相比之下，激發能級自發衰變的輻射展寬為氣體中相同種類的所有原子提供了相同的自然寬度——這是一種均勻展寬機制。

均勻和非均勻展寬之間的區别在激光物理中至關重要。

«●—【交叉光束法】—●○»

激光束與原子光束相交成直角，一個薄的垂直狹縫使原子束準直，形成一個小的角擴散α，這給出了原子速度分量沿光方向的擴散約為αvbeam。

在相同溫度下，光束中的原子比氣體中的特征速度略高，因為速度較快的原子流出烤箱的可能性更高。準直降低了多普勒展寬到：

其中，∆fD為與光束相同溫度下的氣體的多普勒寬度。

示例，計算一束鈉束的準直角，得到的剩餘多普勒展寬與自然寬度∆fN=10MHz相當（用于λ=589nm的共振躍遷）1000 K時的鈉蒸汽的多普勒寬度為∆fD=2.5 GHz，光束中最可能的速度是vbeam約等于1000ms−1，因此，在這個溫度下，鈉流的合适準直角是：

這個角度對應于一個距離烤箱0.25米的1毫米寬的狹縫，将光束準直到更小的角度擴散，将會丢棄更多的原子通量，從而在不減少觀測到的線寬的情況下發出較弱的信号。

在這個實驗中，原子與光相互作用的時間為∆t約等于d/vbeam，其中d為激光束直徑，有限的相互作用時間導緻了一種頻率的傳播，稱為過境時間的擴展，而對于直徑為1毫米的激光束：

因此，與光學躍遷的自然寬度相比，這種展寬機制在本實驗中沒有顯著的影響，在下圖所示的實驗中，碰撞展寬的影響可以忽略不計，因為原子束中和真空室中的背景氣體中的原子密度都很低。

原子束裝置必須具有高真空，因為即使與背景氣體分子的瞥碰撞也會使原子從高度準直的原子束中偏轉。

在激光器出現之前，實驗人員使用高單色光源來演示交叉光束方法的原理，但我們現在所描述的另外兩種技術依賴于激光器的高強度和窄頻帶寬。

«●—【飽和吸收光譜學】—●○»

如上所述，我們在靜止的原子完全吸收ω0的輻射的假設下，推導出了多普勒展寬的線形。

在現實中，原子吸收由躍遷的均勻寬度給出的頻率範圍内吸收輻射，例如由輻射展寬引起的線寬Γ，接下來我們将重新考慮對單色輻射的吸收，其中包括均勻展寬以及由原子運動引起的不均勻展寬，這種方法很自然地導緻了對飽和吸收光譜學的讨論。

我們考慮一個強度為I (ω)的激光束，它穿過一個原子樣本，在本節段中，我們認為原子是移動的，而以前我們認為它們是靜止的。

速度從v到v 的原子在其靜止框架中看到有效頻率為ω−kv的輻射，對于這些原子的吸收截面為σ（ω−kv）。

這個速度類中的原子數密度為N (v) = Nf (v)，其中N是氣體的總數密度（以原子m−3為單位），對所有速度類的積分得到吸收系數為：

該積分是洛倫茲函數gH（ω−kv）和高斯函數f (v)的卷積。

除了在非常低的溫度下，均勻寬度比多普勒展寬Γ《∆ωD小得多，因此洛倫茲達到峰值，就像一個函數gH（ω−kv）≡δ（ω−ω0−kv），它挑選出以速度移動的原子：

對v的積分将f (v)變換為高斯線形函數：

因此，由于κ(ω)=Nσ(ω)，我們發現，多普勒加寬吸收的橫截面是：

gD (ω)在頻率上的積分得到了統一，因此，這兩種類型的展寬具有相同的綜合橫截面，即：

線展寬機制将這個積分截面分布在一個頻率範圍内，因此峰值吸收随着頻率擴展的增加而減小，峰值截面的比值近似等于線寬的比值：

«●—【飽和吸收光譜學原理】—●○»

這種激光光譜學方法利用吸收飽和度給出無多普勒信号，在高強度下，當原子被激發到上層時，兩個能級之間的種群差異減小。

這裡的N1 (v)和n2 (v)分别是速度在v和v dv之間的原子在1級和2級的數密度，在低強度下，幾乎所有的原子都保持在1級，即:

對于n2也是如此,總數密度N = N1 N2。

在飽和吸收光譜中，N1(v)−N2(v)受到強激光相互作用的影響，如下圖所示為典型的實驗排列。

分束器将激光束的功率劃分為弱探針和強泵浦光束，這兩束光束都具有相同的頻率ω，并且這兩束光束通過含有原子蒸汽的樣品單元以相反的方向前進。

泵浦束與速度為v =（ω−ω0）/k的原子相互作用，并将其中許多原子激發到上能級，如圖(b).所示這被稱為洞燃燒，被強度I燒到低層的洞有一個寬度。

當激光的頻率遠離共振時，|ω−ω0|∆ωhole，泵浦光束和探針光束與不同的原子相互作用，因此泵浦光束不影響探針光束，如圖所示：

下圖(c).的右側接近共振，ω約等于ω0，兩束與v約等于0，原子相互作用，泵浦光束燃燒的孔減少了探針光束的吸收。

因此，泵浦光束的吸收飽和導緻通過樣品傳輸的探針光束的強度出現一個狹窄的峰值，如圖(b)，所示通常情況下，泵浦光束的強度約為飽和強度Isat，因此飽和吸收峰的線寬總是大于自然寬度。

與光相互作用的原子的速度擴散為∆v=∆ωhole/k，本節展示了飽和光譜如何從以v = 0為中心的速度類原子中挑選出信号，以發出原子共振頻率的信号。

正是這些靜止原子的均勻展寬決定了峰的寬度，許多實驗使用這種無多普勒技術來給出一個穩定的參考。

«●—【雙光子光譜學】—●○»

雙光子光譜學使用了兩束反向傳播的激光束，這種排列與飽和吸收光譜實驗有表面上的相似性，但這兩種無多普勒技術在原則上有根本上的不同。

在雙光子光譜學中，兩個光子的同時吸收驅動了原子的躍遷，如果原子從每一個反向傳播的光束中吸收一個光子，那麼多普勒位移在原子的其餘幀中被抵消：

當激光頻率ω的兩倍等于原子共振頻率2ω = ω12時，所有的原子都能吸收兩個光子；而在飽和光譜學中，無多普勒信号隻來自那些零速度的原子。

對于下圖(b)所示的能級結構，原子分兩步衰變，每個步驟發射一個光子（在雙光子吸收之後），其中一些光子最終到達探測器，對這個級聯過程的簡要考慮說明了雙光子過程和兩個單光子躍遷之間的區别。

用兩束頻率為ωL1 = ω1i和ωL2 = ωi2的激光束與兩個電偶極躍遷共振，可以激發1到2的原子，但這種兩步激發與直接雙光子躍遷具有完全不同的性質。

通過中間水平i的種群轉移發生的速率由兩個單獨步驟的速率決定，而雙光子躍遷有一個虛拟的中間水平，在i中沒有短暫的種群。

單光子和雙光子躍遷之間的區别在這些過程的理論中清楚地顯示出來，值得在這裡總結一些結果，時變微擾理論給出了由振蕩電場E0 cos ωt引起的上層躍遷速率。

雙光子躍遷速率的計算需要二階時變微擾理論，當2ω = ω12時，二階過程發生共振增強，但這仍然給出的速率比允許的單光子躍遷較小的速率。

«●—【總結】—●○»

因此，要看到任何二階效應，一階項必須遠離共振；從中間能級ω−ω1i開始的頻率失諧必須保持很大（與ω1i本身具有相同的數量級，如上圖(b)所示）。

雙光子吸收與受激拉曼散射有許多相似之處，該散射是兩個光子通過虛拟中間能級同時吸收和受激發射的過程，如下圖所示。

最後，盡管上面已經強烈強調了兩個連續的電偶極子躍遷（E1）和一個雙光子躍遷之間的區别，但這些過程确實聯系了相同的水平。

因此，從E1選擇規則（∆= ±1之間的水平），我們推導出雙光子選擇規則：∆= 0，±2和奇偶性沒有變化，例如s-s或s-d躍遷。

雙光子光譜首次證明了原子鈉的3s-4d躍遷，它的線寬主要由上能級的自然寬度決定，氫原子中的1s-2s躍遷具有非常狹窄的雙光子共振。

參考文獻：

多普勒展寬效應對康普頓相機成像分辨的影響（英文）[J]. 宋張勇;張秉章;于得洋.原子核物理評論,2021(02)

多普勒展寬測溫驗證實驗中的精确控溫系統研究[J]. 王賀;潘奕捷;王柏淞;王欣;楊蘇輝.中國測試,2020(08)

一種消除無多普勒雙光子光譜中的多普勒背景方法[J]. 陳淑潮,陳俊波.光譜學與光譜分析,1988(06)

雙光子吸收和雙光子光譜學[J]. 宋哲民.自然雜志,1983(01)

無多普勒雙光子光譜學[J]. 從征.激光與光電子學進展,1982(02)

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