近日,深圳大學化學與環境工程學院何傳新課題組在能源催化方面取得重要進展,研究成果以“High-Performance Overall CO2 Splitting on Hierarchical Structured Cobalt Disulfide with Partially Removed Sulfur Edges”為題發表在化學材料領域頂級雜志《Advanced Functional Materials》(JCR一區,影響因子15.621)。課題組碩士生韓振和胡琪博士是論文的共同第一作者,深圳大學何傳新教授為通訊作者,深圳大學為唯一通訊單位。
開發同時CO2還原反應(CO2RR)和析氧反應(OER)的雙功能電催化劑的能力是CO2裂解生産CO的實際應用的關鍵。然而,這仍然是一個巨大的挑戰。在該項工作中,研究人員以氫氧化钴納米片陣列作為模闆,合成了具有多級結構的二硫化钴(CoS2)納米籠(如二維CoS2納米片陣列上的三維空心CoS2納米籠網絡),作為高效的二氧化碳全反應催化劑。研究發現,通過溫度控制可以部分移除邊緣硫結構,從而抑制析氫副反應(HER)。DFT計算表明,CoS2的平面硫具有高CO2RR活性,但是低HER活性,是理想的CO2RR活性位點。令人印象深刻的是,該多級納米籠可以同時作為陰極和陽極催化劑用于CO2電催化全反應,在接近中性的電解質中,電壓為1.92 V時達到1 mA cm-2的電流密度,是目前的文獻報道中最佳的雙功能電催化劑。在上述基礎上研究人員将催化劑與擴散電極器件結合,研究催化劑在大電流工作下的穩定性和使用壽命,探索其在二氧化碳電催化轉化中的應用。
因此,論文呢提出了一種穩健的策略來合理地制備由三維CoS2納米片陣列連接而成的用于高性能CO2裂解的分層結構雙功能電催化劑。随後的煅燒去除CoS2的部分邊緣硫結構,從而強烈抑制CoS2的析氫反應(HER)。将理論和實驗結果相結合,首次發現CoS2的平面S對CO2RR具有很高的活性,而不是邊緣硫結構,對CO2RR無活性,使平面S成為CO2RR理想的活性位點。通過煅燒和分層體系結構的存在,構成調整賦予了分層的CoS2納米級各自傑出的CO2RR和OER性能。值得注意的是,分級的CoS2納米級可作為整體CO2裂解的雙功能電催化劑,在小電池電壓為1.92 V的情況下産生1 mA cm−2的電流密度,遠低于廣泛報道的值(2.5 V)。(來源 新材料資訊、深圳大學)
論文鍊接
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