美國勞倫斯伯克利國家實驗室的一個研究小組已經開發出一種新的人工光合作用設備組件，它具有顯著的穩定性和壽命，因為它可以選擇性地将陽光和二氧化碳轉化為兩種有前景的可再生燃料來源--乙烯和氫氣。

研究人員最近在《自然-能源》雜志上報告了他們的研究結果，揭示了該裝置是如何随着使用而退化的，然後展示了如何緩解這種退化。作者還對電子和被稱為“空穴”的電荷載體如何促成人工光合作用的退化提供了新的見解。

高級作者Francesca Toma說：“通過了解材料和設備在運行中如何轉變，我們可以設計出更耐用的方法，從而減少浪費，”他是液體陽光聯盟（LiSA）伯克利實驗室化學科學部的一名職員科學家。

在目前的研究中，Toma和她的團隊設計了一個被稱為光電化學（PEC）電池的模型太陽能燃料裝置，該電池由氧化銅或氧化亞銅制成，是一種有前景的人工光合作用材料。

氧化亞銅長期以來一直困擾着科學家，因為這種材料的優點--對光的高反應性--也是它的弱點，因為光會使這種材料在曝光的短短幾分鐘内就會分解。但是，盡管它不穩定，氧化亞銅是人工光合作用的最佳候選材料之一，因為它的價格相對低廉，并且具有吸收可見光的合适特性。

為了更好地了解如何優化這種有前景的材料的工作條件，Toma和她的團隊仔細觀察了氧化亞銅使用前後的晶體結構。

分子鑄造廠的電子顯微鏡實驗證實，氧化亞銅在暴露于光和水的幾分鐘内就會迅速氧化或被腐蝕。在人工光合作用研究中，研究人員通常使用水作為電解質，将二氧化碳還原成可再生化學品或燃料，如乙烯和氫氣--但水含有氫氧根離子，導緻不穩定。

但是通過另一項實驗，這次是使用高級光源的一種叫做環境壓力X射線光電子能譜（APXPS）的技術，研究人員發現了一個意想不到的線索：氧化亞銅在含有氫氧根離子的水中腐蝕得更快，氫氧根離子是由一個氧原子與一個氫原子結合而成的帶負電的離子。

“我們知道它是不穩定的--但是我們驚訝地發現它到底有多不穩定，”Toma說。“當我們開始這項研究時，我們想，也許一個更好的太陽能燃料裝置的關鍵不在于材料本身，而在于反應的整體環境，包括電解液。”

“這表明，氫氧化物有助于腐蝕。另一方面，我們推斷，如果你消除了腐蝕源，你就消除了腐蝕，”第一作者、伯克利實驗室化學科學部的LiSA項目科學家Guiji Liu解釋說。

揭開腐蝕的意外線索

在電子設備中，電子-空穴對分離成電子和空穴以産生電荷。但是一旦分離，如果電子和空穴不用于發電，例如在将太陽光轉化為電能的光伏設備中，或在人工光合作用設備中進行反應，它們就會與材料發生反應并使其退化。

在人工光合作用中，如果控制不當，這種重組會腐蝕氧化亞銅。科學家們長期以來一直認為電子是造成氧化亞銅腐蝕的唯一原因。但令研究人員驚訝的是，在美國國家能源研究科學計算中心（NERSC）進行的計算機模拟顯示，空穴也起到了一定作用。研究人員說：“在我們的研究之前，大多數人認為光誘導的氧化亞銅降解主要是由電子引起的，而不是空穴。”

模拟結果還暗示了一個解決氧化亞銅固有不穩定性的潛在辦法：在氧化亞銅PEC上面塗上銀，下面是金/鐵的氧化物。這種 “Z方案”的靈感來自于自然光合作用中發生的電子轉移，它應該創造一個 “漏鬥”，将孔從氧化亞銅送到金/鐵氧化物的“水槽”。Toma解釋說，此外，界面上材料的多樣性應該通過提供額外的電子與氧化亞銅的空穴重新結合來穩定系統。

為了驗證他們的模拟結果，研究人員在伯克利實驗室Toma的LiSA實驗室設計了一個Z-scheme人工光合作用裝置的物理模型。令他們高興的是，該裝置以前所未有的選擇性生産乙烯和氫氣--而且持續時間超過24小時。"這是一個令人激動的結果，"托馬說。

"我們希望我們的工作能鼓勵人們在人工光合作用裝置中設計出适應半導體材料固有特性的策略。

研究人員計劃繼續他們的工作，通過使用他們的新方法開發新的太陽能燃料裝置，用于生産液體燃料。Toma總結說：“了解材料在人工光合作用裝置中運作時如何轉變，可以實現預防性修複和延長活動時間。”

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