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镧系氧化物在電催化中的作用

生活更新时间:2024-08-30 17:10:18

镧系氧化物在電催化中的作用（科學家發現催化活性銅-铈界面的原子結構）1

博科園：本文為化學類

中國科學院大連化學物理研究所的周炎博士和沈文傑教授及其合作者發現了催化活性銅-铈界面的原子結構，并提出了一種銅雙層模型，他們的發現發表在《自然催化》上。銅催化劑由于其豐富的自然資源、低廉的成本，更重要的是其獨特的電子特性，已經在工業上得到應用，并從根本上研究了與能源密切相關的幾種化學反應。分散在二氧化铈上的銅納米顆粒是低溫水氣轉移反應(産生氫氣)和CO/CO2加氫(産生甲醇)的高效催化劑體系，這兩個過程對碳資源的利用至關重要。

博科園-科學科普：銅-二氧化铈界面被認為是催化性能的原因。然而，直接識别和定量描述在催化過程中直接與活性分子相互作用的活性位點仍然具有挑戰性。沈教授說：我們的結論是基于掃描透射電子顯微鏡(STEM)和電子能量損失光譜(EELS)結合觀察微小的銅簇，原位紅外光譜(IR)探測界面結合環境，密度泛函理論(DFT)計算的合理性。在研究催化活性銅-二氧化铈界面的原子結構時，我們發現銅簇由底部的一層銅原子結合在二氧化铈的氧空位上，而頂部的一層Cu0原子與底部的銅原子相互協調。

镧系氧化物在電催化中的作用（科學家發現催化活性銅-铈界面的原子結構）2

銅-二氧化铈界面的原子結構，圖片：DICP

此外，科學家發現，低溫水氣轉移反應發生在銅-铈界面周緣，通過位點合作機制，銅位點化學吸附CO，而相鄰的氧空位位點則遊離激活水。Cu/CeO2催化劑在低溫水氣轉移(合成氣化學中調節原料流中H2/CO/CO2比例的核心反應)中具有很高的活性，但活性位點的直接識别和定量描述仍然具有挑戰性。活性銅簇主要由一層銅原子以銅 -Ov-Ce3 的形式結合在二氧化铈的氧空位(Ov)上底層，以及一層與底層銅原子協調的Cu0原子的頂層組成。

該原子結構模型是基于掃描透射電鏡和電子能量損失譜相結合直接觀察分散在二氧化铈上的銅簇，紅外光譜原位探測界面銅-二氧化铈結合環境，密度泛函理論計算進行理性化的原子結構模型。這些結果，結合反應動力學，揭示了反應發生在銅-铈界面周界通過位點合作機制：銅位點化學吸附CO，而相鄰的Ov-Ce3 位點則離解激活H2O。

博科園-科學科普｜研究/來自: 中國科學院

參考期刊文獻:《Nature Catalysis》

DOI: 10.1038/s41929-019-0226-6

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