工業革命以來,化石燃料燃燒排放大量CO2,加劇全球變暖。我國已提出2030年“碳達峰”和2060年“碳中和”戰略目标。我國完善的甲烷運輸通道及終端使用設施,通過太陽光驅動CO2轉化為甲烷實現資源化利用,具有應用前景。然而,CO2結構穩定、分子活化困難,光驅動CO2甲烷化的效率不高,且産物的甲烷選擇性較低,實現高活性、高選擇性光驅動CO2甲烷化面臨挑戰。
中國科學院地球環境研究所研究員黃宇團隊聯合大氣物理研究所研究員曹軍骥、中國科學技術大學教授熊宇傑團隊,在原子尺度合成鉑單原子負載缺陷聚合碳化氮催化劑(圖1),實現高選擇性、高活性的光催化CO2甲烷化。該催化劑在模拟太陽光照下,CO2的甲烷化速率達6.3 μmol g-1h-1,産物對甲烷的碳選擇性高達99%(圖2)。原位表征和理論模拟結果顯示,由于鉑單原子和缺陷載體材料的相互作用,使光生電子在催化劑表面富集(圖3)和中間産物定向吸附轉化(圖4),從而實現了CO2的高效活化和産物的高甲烷選擇性。該研究為開發高效CO2甲烷化光催化劑提供了新思路。
相關研究成果發表在《德國應用化學》上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項的支持。
圖1.催化劑的設計與表征
圖2.催化劑的光催化CO2還原性能評價
圖3.光驅動CO2甲烷化性能提升機理研究
圖4.光驅動CO2甲烷化産物選擇性提高機理研究
來源:中國科學院地球環境研究所
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