近日，中國科學院院士、中科院理化技術研究所超分子光化學研究中心研究員吳骊珠課題組首次實現烯丙位碳氫鍵放氫交叉偶聯反應。相關研究成果以Quantum Dots Enable Direct Alkylation and Arylation of Allylic C(sp3)–H Bonds with Hydrogen Evolution by Solar Energy為題，發表在Chem上。
烯丙基化反應是構築碳碳鍵和碳雜鍵的重要有機反應，被廣泛用于生物活性分子、現代合成材料和商品化學的合成。烯丙位取代反應（Tsuji-Trost）是實現烯丙基化反應的經典策略，但該策略需要引入特定的離去基團，如鹵素、羟基、酯基等，極大降低了反應的原子經濟性和步驟經濟性。烯丙位碳氫鍵官能團化反應是直接活化烯丙位碳氫鍵，已知體系通常借助過渡金屬催化和當量的氧化劑，往往導緻反應的後處理繁瑣、反應效率降低，并造成環境污染。
研究人員利用可見光照射量子點，直接實現烯丙位碳氫鍵與另一碳氫鍵的偶聯，構築新的碳碳鍵的同時，反應底物脫除的氫質子以氫氣形式放出。該反應無需額外金屬催化劑和氧化劑的參與，底物普适性好，官能團耐受性高，可直接用于天然産物和藥物分子的後期修飾，并在太陽光照射下實現規模反應，具有步驟經濟和原子經濟的特點，在大規模工業生産中具有重要意義。
研究工作得到國家自然科學基金、科技部、中科院戰略性先導科技專項和前沿科學重點研究計劃項目、王寬誠教育基金的支持。
烯丙位碳氫鍵放氫交叉偶聯反應
來源：中國科學院理化技術研究所
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