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mno2催化過氧化氫的原理

生活更新时间:2024-07-20 10:11:10

mno2催化過氧化氫的原理（崔屹Nat.Catal氧化碳材料實現高效電催化還原氧氣制備過氧化氫）1

前言:

過氧化氫（H2O2）是一種具有高附加值的化學品，具有廣泛的應用，但目前工業合成H2O2涉及高能耗的蒽醌工藝。而氧氣電化學還原生成H2O2為這一工業過程提供了另一種途徑；該過程的效率在很大程度上取決于優質催化劑的發現，催化劑必須具有高活性和選擇性，同時成本低廉。在這篇Nature Catalysis中，崔屹教授團隊提出了一種簡易而又通用的催化劑合成策略。他們以儲層豐富而又廉價的碳材料作為基礎，通過調節碳材料表面氧化态，從而顯著提高氧氣電催化還原生成過氧化氫反應的活性和選擇性（~ 90 %）。文中還指出，反應的活性和選擇性與催化劑的含氧量正相關。作者結合一系列對比實驗和DFT計算，證明反應活性物種來源于催化劑表面連接有不同含氧官能團的碳原子。

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圖文快解:

1. 反應現象的發現：

作者首先發現，氧化前後的碳納米管（CNT）在ORR中表現出不同的反應活性和選擇性。無論是在堿性（KOH）環境下，還是中性環境下，當CNT氧化之後，ORR反應的活性、選擇性、穩定性都顯著提升，如下圖所示：

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圖1 | 不同環境下CNTs 和 O-CNTs的ORR反應特性對比。

2.催化劑的表征：

為了探究活性來源，文中首先對催化進行了常規表征。請特别注意XPS表征數據。

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圖2 | 氧化前後催化劑相關表征數據

3. 活性、選擇性與含氧量的關系

文中着重研究了催化劑含氧量與催化活性、選擇性的關系。研究發現出現很好的正相關。

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圖3 | 不同碳材料中，材料含氧量與催化特性的相關性

4. 理論計算定位活性物種

通過XPS表征可以确定活性與碳原子的氧化态相關，但究竟什麼碳氧物種在發揮效應還不清楚，通過DFT理論計算模拟出精确的活性物種：COOH；C-O-C。

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圖4 | DFT理論計算

備注：由于小編學識有限，如有不科學之處，懇請方家指正，更多精彩内容請大家移步閱讀原文。

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