非常規超導體包括銅氧化物、鐵基、重費米子以及部分有機超導材料等，它們往往具有很強的磁性相互作用，且超導機制不能用傳統的基于聲子媒介形成的庫伯電子對凝聚圖像（簡稱BCS理論）來解釋，至今仍是凝聚态物理前沿研究的難題之一。類比于BCS理論中的聲子玻色型激發模，非常規超導體中一種有可能作為電子配對“膠水”的玻色型集體激發模是磁性激發模。中子散射是測量磁性激發模的最好實驗手段。過去，在許多非常規超導體的中子散射實驗中，磁性激發模被發現在特定能量值受超導配對影響得到顯著增強，這一現象被學界稱為中子自旋共振，其共振能量和超導臨界溫度也被發現呈線性标度關系，使得中子自旋共振模被認為是理解非常規超導普适機理的一個關鍵。

盡管理論上關于中子自旋共振模的微觀起源有多種解釋，但最被接受的就是“自旋激子”圖像，即為超導能隙之下的自旋三重态“粒子-空穴對”集體激發模，這一圖像能夠比較好地給出自旋共振模色散關系。在此圖像下，自旋共振模必須來自有能隙符号反轉的超導電子配對，其色散由略低于兩倍超導能隙(2Δ)的截止頻率（ℏω_c）所限制，高于此頻率将進入無色散的自旋激發連續譜。因此，自旋共振模色散将由自旋漲落譜和超導能隙共同決定。在d波配對的銅氧化物高溫超導體中，超導能隙的符号和大小都是動量依賴的，自旋共振模體現出“朝下”色散，即遠離磁激發中心點能量反而降低。朝下的自旋共振模聯同朝上的自旋波一起形成“沙漏型”色散，是銅氧化物高溫超導體的重要共性特征(圖1(a)(d))。理論上，鐵基超導體則普遍認為是s波配對，由于存在多重費米面，自旋共振模通常出現在連接布裡淵區中心Γ點（由空穴費米口袋包圍）到頂角M點（由電子費米口袋包圍）的波矢Q附近。超導态下的自旋激發能譜可以很好地區分符号反轉的s^±波(圖1(b)(e))和符号不反轉s 波(圖1(c)(f))，前者在Δ_tot之下形成尖銳的共振峰，後者在Δ_tot之上形成很寬的自旋激發鼓包，即使鐵基超導體中存在部分d波配對，也将在Δ_tot之下形成很寬的共振峰(圖1(g))。目前，幾乎所有的鐵基超導體系都觀測到了自旋共振現象，自旋共振能量E_R與超導臨界溫度T_c基本成正比關系：E_R=4.9k_BT_c，略低于銅氧化物高溫超導材料中的比值(E_R=5.8k_BT_c)(圖1(h))。然而針對鐵基超導體自旋共振色散關系的研究還非常少，僅在122體系中觀測到了朝上型色散，與自旋激子圖像的預言吻合。

近年來，一類新的12442型鐵基超導體ACa₂Fe₄As₄F₂（A=K,Rb,Cs）被發現，它具有非常類似于雙層結構銅氧化物高溫超導體（如Bi₂Sr₂CaCu₂O_{8 δ}、YBa₂Cu₃O_{6 δ、}La_2-xSr_xCaCu₂O₆等）的結構，相當于CaFeAsF和AFe₂As₂兩種鐵基超導基本結構單元的交錯堆疊，其中導電的雙Fe₂As₂層被絕緣的Ca₂F₂層所隔開(圖2(a))。因此，12442體系無論是超導态還是正常态都具有很強的準二維特性。近期，中國科學院物理研究所／北京凝聚态物理國家研究中心的SC8研究組博士生洪文山，在羅會仟副研究員和李世亮研究員的指導下，成功生長出了高質量的KCa₂Fe₄As₄F₂單晶樣品。他們與物理所SC7組博士生吳定松、趙林副研究員及周興江研究員，T06組的博士生董晨曉、胡江平研究員等合作，開展了KCa₂Fe₄As₄F₂材料的高精度激光角分辨光電子能譜研究。他們發現盡管該材料具有類似其它鐵基超導體的多帶特征，但其能帶結構、費米面組成和超導能隙卻比較獨特。他們首次在鐵基超導材料中觀測到了類似Bi₂Sr₂CaCu₂O_{8 δ}中雙層耦合導緻的能帶劈裂行為，并發現多個尺寸差異很大的空穴型費米面和極小的電子型費米面，并且超導能隙在費米面的分布存在明顯差異，可用層間相互作用下的強耦合配對圖像來描述(圖2(b))。論文于2020年6月12日發表在Physical Review B(Dingsong Wu, Wenshan Hong, Chenxiao Dongetal., Phys. Rev. B 101, 224508(2020))。這意味着，在KCa₂Fe₄As₄F₂中基于弱耦合圖像的費米面嵌套超導配對圖像完全失效，但并不排除基于強耦合s^±波配對的自旋共振模的存在。

最近，SC8組利用非彈性中子散射進一步研究了KCa₂Fe₄As₄F₂的自旋激發，成功發現了E_R=16 meV的自旋共振模。該自旋共振模在動量空間中完全呈二維特征，強度分布與面外L方向無關(圖3(a))，在面内集中出現在Q=（0.5, 0.5）中心點附近的非公度位置(圖3(b))，通過在不同能量下的動量掃描發現非公度位置随能量降低而互相遠離(圖3(c))。因此，KCa₂Fe₄As₄F₂的自旋共振模表現出獨特的朝下型色散關系，這是鐵基超導材料中首次觀測到類似于銅氧化物高溫超導體中的朝下型色散，進一步确定了該材料與銅氧化物家族的極度相似性(圖4(a))。然而，和其多個費米面上的能隙之和(Δ_tot)對比，可以發現自旋共振整體色散幾乎都在Δ_tot之上(圖4(b))，這無法用傳統自旋激子圖像來理解，無論是考慮s^±波還是d波配對。較窄的共振峰和朝下的色散也無法用s 波配對來理解。考慮到在d波多帶重費米子超導體Ce_1-xYb_xCoIn₅中，同樣觀測到了朝上型色散的自旋共振模，這些結果意味着，在局域磁矩和巡遊電子強烈耦合的多帶超導體中，自旋激子的物理圖像可能不再适用于描述自旋共振現象，非常規超導的統一微觀機理亟待重新認識。

上述研究工作已于2020年9月10日發表在Physical Review Letters(Phys. Rev. Lett. 125, 117002 (2020))。該工作由SC8研究組的羅會仟副研究員和李世亮研究員負責，主要由博士生洪文山完成，SC8組的研究生宋林興、劉波、李澤衆、曾振源、李陽、謝濤，SC7組的研究生吳定松、趙林副研究員、周興江研究員，SC3組的研究生随強濤、邱祥岡研究員等為論文的主要合作者，理論解釋方面與胡江平研究員有密切合作，中子散射實驗在澳大利亞中子散射中心ACNS和Sergey Danilkin合作完成，數值計算方面與印度Raja Ramanna高等技術中心及霍米·巴巴國立研究所的Haranath Ghosh、Abyay Ghosh等合作完成。該研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、北京市自然基金、中科院B類先導專項、中科院青促會等的支持。

論文鍊接：

1. Neutron spin resonance in a quasi-two-dimensional iron-based superconductor

2. Spectroscopic evidence of bilayer splitting and strong interlayer pairing in the superconductor KCa₂Fe₄As₄F₂

圖1. (a)-(f)銅氧化物高溫超導體（d波配對）與鐵基超導體（s^±或s 配對）在超導态下的自旋激發及自旋共振色散；（g）鐵基超導體在各種配對形式下自旋共振模的能譜分布；（h）各種鐵基超導體中自旋共振模能量E_R與超導臨界溫度T_c的線性标度關系。

圖2. KCa₂Fe₄As₄F₂的雙層晶體結構、多帶費米面和多超導能隙分布

圖3. KCa₂Fe₄As₄F₂中二維自旋共振模的能量和動量分布。

圖4. KCa₂Fe₄As₄F₂中自旋共振模的色散關系，并與超導能隙分布的比較。

編輯：Dannis

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